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孙瑾

新年伊始,我院杨东江教授与澳大利亚格里菲斯大学姚向东教授合作,在双金属氮化物(Ni3FeN)电催化全解水方面取得重要进展,相关研究成果以《Electronic Structure Tuning in Ni3FeN/r-GO Aerogel toward Bifunctional Electrocatalyst for Overall Water Splitting》为题,在国际TOP期刊ACS Nano上发表,影响因子13.942。

作为高效的全接水材料,Ni3FeN由于具有金属导电性,催化活性高,双官能催化活性等优点,受到广泛的关注。已报道的Ni3FeN全解水材料的合成方法多依赖于以基底的原位生长,合成方法单一,从而导致催化活性降低,而且在强碱性电解质下稳定性较差,制约着Ni3FeN在全解水实际中的广泛应用。因此,需要设计一种新型有效的方法增强碱性条件下的可操作性,提高Ni3FeN的稳定性。

课题组发明了一种绿色环保的、经济的海藻生物质转化方法制备了具有金属性的Ni3FeN@石墨烯/海藻气凝胶。海藻酸纤维中的四个α-L-古罗糖醛酸分子链能够与铁离子和镍离子交联得到的蛋盒结构,不仅可以精确地调整Ni-Fe比,实现Ni3FeN中的双金属协同效应;并且可以导向合成高度多孔且三维互通的气凝胶网状结构。理论计算结果表明,Ni和Fe的协同效应可以增强Ni3FeN的金属导电性。Ni,Fe和N的配位可以促进电子从金属簇转移到石墨烯表面,从而调节石墨烯表面上析氧和析氢反应的吸附能。Ni3FeN@石墨烯/海藻气凝胶表现出优异的电催化性能:在10 mA cm-2的电流密度下,析氧和析氢反应的过电压分别为270 mV和94 mV。通过碱性电解槽进行全解水测试,在电压仅为1.60 V时,电流密度达到10 mA cm-2100 h后电流密度保持率在90%。该优异的性能归因于Ni3FeN的金属性质及核壳结构,提供了更多的活性位点。此外,由于石墨烯的高孔隙率和高导电性可以加快电子转移速率,纳米气凝胶的三维相互连接的分层介孔结构可以提高分子运输和催化活性,从而有效提高全解水的催化效率。

这是杨东江教授该课题组近一年来,第二次在ACS Nano上撰写论文,探讨用天然海藻高分子实现新型电催化材料的规模化合成。该项研究得到了国家自然科学基金项目的资助Nos. 51473081 and 51672143)

(论文链接:http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsnano.7b05971)

   
 
 
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