近日，我院环境功能材料课题组硕士研究生于学政以第一作者在中科院一区TOP期刊《Applied Catalysis B: Environmental》上发表题目为“Coupling of iron phthalocyanine at carbon defect site via π-π stacking for enhanced oxygen reduction reaction” (2021, 280, 119437; IF = 16.68 )的研究论文，青岛大学为该论文的第一单位，我院杨东江教授和赵小亮副教授为通讯作者。该研究得到了国家自然科学基金(21501105, 51808303, 51672143)，泰山学者基金(ts201511019)等项目的资助。
作为一种高效的能量转换装置，金属-空气电池受到高度重视。然而阴极氧还原反应(ORR)的缓慢动力学限制了它的大规模应用。目前，贵金属铂(Pt)基材料仍是主要的ORR催化剂。然而Pt的储量稀少且成本高等问题限制了其大规模使用。因此，迫切需要开发一种高活性、低成本的非贵金属ORR催化剂。目前，含有金属-氮-碳(M-N4-C)活性位点材料被认为是最有希望取代Pt的ORR催化剂。过渡金属酞菁作为典型的M-N4-C材料，引起学者们浓厚的兴趣，其中酞菁铁(FePc)表现出最高的ORR催化活性。但是由于FePc易聚集和活性Fe位点缺电子等弊端使得该材料的催化活性不如Pt基催化剂。将高度分散的FePc通过π-π堆积耦合在碳纳米材料(CNMs)上能够显著增大FePc的电流密度，但起始电位却几乎没有提升，主要因为活性中心Fe周围的电子结构并未发生明显改变。杨东江教授团队通过理论计算表明，缺陷石墨烯(DG)上585缺陷位点向FePc转移电子，进而在Fe原子上形成富电子区域，高密度电子进一步将Fe原子的d带中心由-0.87 eV 提升至-0.57 eV，这将有利于O2分子在活性Fe位点的吸附和反应。基于此，杨东江教授团队通过FePc与DG的π-π堆积，将FePc分散耦合在石墨烯缺陷位点，成功制备非贵金属的FePc/DG催化剂。与原始FePc相比，所制备的FePc/DG表现出优异的起始电位和电流密度(与Pt材料可媲美)。此外，FePc/DG催化剂的半波电位比Pt/C催化剂的半波电位更正。这项工作为提升过渡金属基材料的ORR催化活性提供了一种成功的方法，为非贵金属ORR催化剂开辟了广阔的应用前景。
论文链接：https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2020.119437
