近日,我院环境功能材料课题组2017级硕士研究生来守娟在著名学术期刊“Journal of Materials Chemistry A”上发表题目为“Controllable synthesis of CoN3 catalysts derived from Co/Zn-ZIF-67 for electrocatalytic oxygen reduction in acidic electrolytes” (2019, 7, 21884-21891.)的研究论文,该期刊影响因子10.733,我校为第一作者单位,来守娟硕士为第一作者,我院杨东江教授和赵小亮副教授为其指导老师。该研究得到了国家自然科学基金(21501105, 51808303, 51672143),泰山学者基金(ts201511019)和山东省自然科学杰出青年基金(JQ201713)的资助。
氧还原反应(ORR)由于其具有高功率密度,高效率和环保等优点,在质子交换膜燃料电池(PEMFC)中作为能量转换反应是非常有前景的,但是ORR反应的缓慢动力学限制了它的发展。到目前为止,铂(Pt)基等贵金属催化剂对ORR的催化性能在碱性电解质中非常好。不幸的是,它们在酸性介质中的ORR性能较差。然而,基于Nafion膜的商业可适性和在空气CO2中的稳定性,酸性PEMFC比碱性PEMFC更有前景。因此,对于在酸性电解质中具有显著ORR活性的非贵金属催化剂的研究显得格外重要。之前的研究表明,过渡金属与N掺杂碳材料之间形成金属-N键对于实现酸性ORR性能至关重要。最近,相关理论研究表明,在酸性介质中,将CoN3活性位点嵌入碳基体中的复合材料,是一种非常有前景的ORR电催化剂,与之前所报道的CoN4相比,其动力学更有利于四电子反应过程。但是,CoN3催化剂由于其较高的能垒需要苛刻的合成条件,至今尚未成功合成。基于此,来守娟硕士探索了以ZIF-67为前驱体,通过调控Zn/Co比例成功合成CoN3化合物。通过实验测试证明了该化合物在酸性电解质中,具有积极的半波电位(0.72 V vs. RHE)和高的电流密度(5.40 mA cm-2),表现出了优异的ORR性能。
论文链接:https://pubs.rsc.org/en/content/articlehtml/2019/ta/c9ta08134h