科学研究

环境科学与工程学院杨东江课题组在《Applied Catalysis B: Environmental》上发表研究论文

来源:路平 日期:2020-09-03 10:25 【字体:

近日,我校环境科学与工程学院杨东江教授课题组在中科院一区TOP期刊《Applied Catalysis B: Environmental》上发表题目为“Coupling of iron phthalocyanine at carbon defect site via π-π stacking for enhanced oxygen reduction reaction” (2021, 280, 119437; IF = 16.68 )的研究论文,青岛大学为该论文的第一单位,硕士生于学政为第一作者,我院杨东江教授和赵小亮副教授为通讯作者。该研究得到了国家自然科学基金(21501105, 51808303, 51672143),泰山学者基金(ts201511019)等项目的资助。

作为一种高效的能量转换装置,金属-空气电池受到高度重视。然而阴极氧还原反应(ORR)的缓慢动力学限制了它的大规模应用。目前,贵金属铂(Pt)基材料仍是主要的ORR催化剂。然而Pt的储量稀少且成本高等问题限制了其大规模使用。因此,迫切需要开发一种高活性、低成本的非贵金属ORR催化剂。目前,含有金属--(M-N4-C)活性位点材料被认为是最有希望取代PtORR催化剂。过渡金属酞菁作为典型的M-N4-C材料,引起学者们浓厚的兴趣,其中酞菁铁(FePc)表现出最高的ORR催化活性。但是由于FePc易聚集和活性Fe位点缺电子等弊端使得该材料的催化活性不如Pt基催化剂。将高度分散的FePc通过π-π堆积耦合在碳纳米材料(CNMs)上能够显著增大FePc的电流密度,但起始电位却几乎没有提升,主要因为活性中心Fe周围的电子结构并未发生明显改变。杨东江教授团队通过理论计算表明,缺陷石墨烯(DG)585缺陷位点向FePc转移电子,进而在Fe原子上形成富电子区域,高密度电子进一步将Fe原子的d带中心由-0.87 eV 提升至-0.57 eV,这将有利于O2分子在活性Fe位点的吸附和反应。基于此,杨东江教授团队通过FePcDGπ-π堆积,将FePc分散耦合在石墨烯缺陷位点,成功制备非贵金属的FePc/DG催化剂。与原始FePc相比,所制备的FePc/DG表现出优异的起始电位和电流密度(Pt材料可媲美)。此外,FePc/DG催化剂的半波电位比Pt/C催化剂的半波电位更正。这项工作为提升过渡金属基材料的ORR催化活性提供了一种成功的方法,为非贵金属ORR催化剂开辟了广阔的应用前景。

  论文链接:https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2020.119437